1. 서 론

산화물 분산 강화(Oxide Dispersion Strengthened, ODS) 합금은 우수한 고온 기계적 특성과 탁월한 중성자 조사 손상 저항성을 나타내어, 첨단 핵분열 및 핵융합 시스템의 원자력 연료 피복재를 위한 유망한 후보 재료로 주목받고 있다^{[1, 2]}. ODS 합금의 이러한 우수한 강도는 열적으로 안정된 산화물 입자의 균일한 분산으로부터 기인하며, 이는 기존의 고용 강화 또는 석출 강화 메커니즘으로 달성할 수 있는 강화 효과를 넘어 전위 이동을 효과적으로 저해한다^{[3– 5]}. ODS 합금은 우수한 고온강도와 내조사성이 필요한 원자력시스템 노심부품, 특히 피복관 소재에 적용하기 위한 연구가 진행되고 있다. 분산강화에 사용되는 다양한 산화물 중, Y₂O₃는 ODS 합금에서 가장 효과적인 강화 효과를 제공하는 것으로 밝혀졌다^{[6, 7]}. 그러나 Y₂O₃가 포함된 ODS 합금은 우수한 열적 안정성과 고온 기계적 특성을 가지는 장점에도 불구하고, 제조 공정의 복잡성과 비용 문제로 인해 어려움을 겪고 있어 적용 분야 확대에 한계가 존재한다. 특히, ODS 합금을 구조재로 적용하기 위해서는 신뢰성 있는 접합 기술이 필수적이다. 기존의 용융 용접법은 나노 크기의 산화물 분산을 붕괴시켜 기계적 특성의 저하를 초래할 수 있다. 따라서, 고상(solid-state) 비용융 접합 기술이 ODS 합금에 더 적합한 것으로 간주된다^[8]. 본 연구에서는 ODS 합금의 고상 접합 방법으로서 마찰 용접(friction welding)을 조사하였다. 마찰 용접은 압력이 인가된 상태에서 계면 마찰을 통해 국부적인 열을 발생시키며, 그 결과 좁은 열영향부(HAZ)와 모재에 필적하는 접합부 강도를 확보할 수 있다^{[9- 12]}. 본 연구에서는 12Cr FM(Ferritic-Martensitic)-ODS 강과 원자력 분야의 구조재 후보 물질인 상용 9Cr FMS(Ferritic-Martensitic Steel) 간의 이종 마찰 용접을 수행하였다. 본 결과는 ODS 합금에 대한 마찰 용접의 타당성을 입증하고, 이종 접합부에 대한 용접영향에 대한 추가적인 연구방향을 수립한다.

2. 실험 방법

본 연구에서는 12Cr FM-ODS 강을 상용 9Cr FMS에 대한 마찰 용접을 실시하고, 미세조직 및 기계적 특성 평가를 위한 시편을 제작하였다. 마찰 용접은 하나의 재료가 다른 재료에 대해 회전 또는 선형 운동을 하는 동안 축방향 힘을 가하여 마찰열을 발생시키는 고상 접합 공정으로, 마찰용접 과정에 대한 모식도를 그림 1에 나타내었다. 접합에는 W-12 wt.% Co alloy 재질의 직경 7mm tool을 사용하였고, 회전속도 1200rpm, 진행속도 90mm/min 조건으로 진행하였다. FM-ODS 강은 수 μm의 순금속 분말과 Y₂O₃ 나노 산화물을 MA (Mechanical Alloying)하여 목표조성으로 조절 후 SPS 소결, HIP, 열간압연 과정을 거쳐 제조하였다. 이에 대한 제조 공정을 그림 2에 나타내었다. 본 연구에 사용된 12Cr FM-ODS 강과 9Cr FMS의 화학 조성을 중량 퍼센트(wt.%)로 요약하여 Table 1에 표기하였다.

Fig. 1. Schematic illustration of the friction welding process used for joining 12Cr FM-ODS steel and 9Cr FMS

Fig. 2. Schematic illustration of the fabrication process of 12Cr FM-ODS steel.

두 합금 모두 Fe 기반의 페라이트-마르텐사이트 강이지만, 목표로 하는 합금화 방향 및 강화 메커니즘은 상당한 차이를 보인다. 먼저, 12Cr FM-ODS 강은 약 12 wt.%의 Cr을 함유하고 있으며, 고온 강도와 미세조직 안정성을 향상시키기 위해 W(1.1 wt.%), V(0.2 wt.%), Ti(0.3 wt.%)가 추가로 합금화되어 있다. 이러한 FMS에 추가로 Y₂O₃를 미세하게 분산시켜 산화물 분산강화 효과를 얻고, 우수한 열적 안정성과 조사 저항성을 더욱 향상시킬 수 있다. 산화물 함량 변화에 따른 수밀도를 분석하여 최적의 함량을 결정하였으며 0.35 wt.%의 Y₂O₃가 첨가되었다. 반면에 9Cr FMS는 약 9 wt.%의 Cr을 함유하며 주로 전통적인 고용 강화 및 석출 강화 메커니즘을 기반으로 하여 설계되었다. 크리프 강도와 템퍼링 저항성을 향상시키기 위해 탄소(0.115 wt.%)와 Mo(1 wt.%)를 포함하는 한편, 탄화물 및 탄질화물 형성을 촉진하기 위해 V(0.2 wt.%)와 Ti(0.003 wt.%)가 미량 첨가되어 있다. FM-ODS 강과 달리 9Cr FMS는 분산된 산화물을 포함하지 않으며, 이는 특히 용접, 열처리 및 조사 조건 하에서 미세조직 진화와 기계적 거동에 뚜렷한 차이를 가져올 것으로 예상된다. 제조된 12Cr FM-ODS 및 9Cr FMS는 모두 1050 °C에서 1시간동안 용체화처리를 거친 후 750°C에서 2시간 동안 열처리를 진행하였다. 마찰 용접 공정 중에 형성될 잔류 응력을 완화하기 위해 후열처리(Post-Weld Heat Treatment, PWHT)를 실시하였다. 후열처리는 먼저, 1050 °C에서 1시간 동안 유지한 후 노냉(Furnace Cooling)을 실시하였다. 이후 시편가공을 진행하였으며, 12Cr FM-ODS 강과 9Cr FMS 사이의 마찰 용접 계면을 포함하도록 절단되었다. 추출된 시편들은 이후 750 °C의 온도에서 각각 30분, 10시간, 100시간 동안 후열처리를 거쳤다. 미세조직 분석에 앞서 시편 표면은 5 vol.% 질산(HNO₃)과 2 vol .% 불산(HF)을 포함하는 용액을 사용하여 화학적 에칭을 실시하였다. 미세조직 관찰은 광학 현미경과 Electron Back Scattered Diffraction (EBSD)을 사용하여 수행(step size; 0.3 μm)되었다. 비커스 마이크로 경도 측정은 0.5 kgf의 하중과 15초의 유지 시간을 적용하여 수행되었다. 압입은 용접 계면의 양측에 0.2 mm 간격으로 수행되었으며, 12Cr FM-ODS 강과 9Cr FMS 접합부 중심으로부터 1 mm 거리까지 확장되었다. 용접된 시편의 고온 인장 특성을 평가하기 위해 상온, 400 °C, 500 °C에서 일축 인장 시험을 수행하였다. 시험 중 안정적인 변형 거동을 보장하기 위해 크로스헤드 속도는 0.3 mm/min으로 설정되었다.

3. 결과 및 고찰

열처리 전 12Cr FM-ODS 강과 9Cr FMS 간의 마찰 용접된 접합부의 거시적인 미세조직을 광학 현미경으로 분석하여 그림 3에 나타냈다. 용접부 접합 영역은 용접 계면(weld interface), 동적 재결정 영역(Dynamic Recrystallization Zone, DRZ), 열-기계적 영향부(Thermo-Mechanically Affected Zone, TMAZ), 그리고 두 이종 합금 각각의 모재(Base Metals)부로 명확하게 구분된다. 용접부 근처 모재의 미세조직은 마찰 용접 중에 발생하는 고온과 심한 소성 변형의 영향을 강하게 받은 형태로 형성되어 있다. 이 중, DRZ(그림 3(a), (b), (e))는 가장 높은 열적 및 기계적 입력을 받는 영역이다. 이로 인해 동적 재결정이 발생하며, 수십 나노미터 크기의 초미세 등축정(ultrafine equiaxed grains, 그림 4 ODS-FM weld)으로 이루어진 미세조직을 형성하고 있다. 반면, TMAZ(Fig 3(c), (f))는 용접부 대비 적은 온도 영향을 받으며, 이로 인한 불완전한 재결정 영역이 형성된 것이 관찰 (그림 4 ODS base, 그리고 FM base)된다. 추가적으로 그림 3(c)에서는 특유의 전단 유도 재료 유동 패턴(shear-induced material flow pattern)이 관찰된다. 12Cr FM-ODS 강 모재의 기지 조직은 압출 방향을 따라 연신된 결정립을 보여주는 반면(그림 3(d)), 9Cr FMS 모재의 경우 전형적인 페라이트-마르텐사이트 구조를 나타낸다(그림 3(g)). 그림 5에서는 750 °C에서 100시간 동안 열처리한 후의 접합부 미세조직을 확인할 수 있다. 열처리 전과 대비하여 용접부 계면이 평탄하고 명확하게 구분되는 것을 확인할 수 있다. 12Cr FM-ODS 강의 열영향부와 모재는 열처리 전 미세조직과 유사한 결정립 형태를 유지하고 있으며, 이는 FM ODS 강의 우수한 미세조직 안정성을 보여준다. 이러한 안정성은 결정립계 이동을 억제하는 미세 분산된 Y₂Ti₂O₇ 입자 (그림 6(a))의 제너 피닝(Zener pinning) 효과에 기인한다. 반면, 9Cr FMS의 열영향부는 12Cr FM-ODS 강과 달리 고온에서 안정성이 떨어지는 M₂₃C₆ 탄화물 (그림 6(b))이 미세조직을 안정화 시키지 못하여, 열처리 전, 후에 명확한 차이를 보인다(그림 5(l), (n)). 현저한 결정립 조대화(grain coarsening)와 페라이트-마르텐사이트 구조에서 페라이트 구조로의 상 변태가 발생하였는데, 이는 마찰 용접 중 마르텐사이트 분해 및 국부적인 탄소 재분배에 기인한 것으로 추정된다. 9Cr FMS 모재(그림 5(n))는 열처리 후에도 페라이트-마르텐사이트 구조를 유지했다.

Fig. 3. Macroscopic optical micrographs of the friction-welded joint between 12Cr FM-ODS steel and 9Cr FMS before heat treatment, showing the weld interface, dynamic recrystallized zone (DRZ), thermomechanically affected zone (TMAZ), and base metals.

Fig. 4. Transmission electron micrographs of the base metal and weld regions in ODS and FM steels

Fig. 5. Optical micrographs of the friction-welded joint after heat treatment at 750 °C for 100 h, showing microstructural stability in the 12Cr FM-ODS steel and grain coarsening in the heat-affected zone of the 9Cr FMS.

Fig. 6. Selected area diffraction patterns of (a) Y₂Ti₂O₇ oxide, and (b) M₂₃C₆ carbi

그림 7에 열처리 전 DRZ 및 TMAZ의 EBSD 방위차 분포 분석(Misorientation distribution) 결과를 나타냈다. 두 합금의 DRZ 모두에서 높은 분율의 고경각 결정립계(high-angle grain boundaries, >15°)가 나타나고 있으며 이는 격렬한 변형과 동적 재결정을 반영하는 결과이다. DRZ와 대비 낮은 입열량이 투입된 TMAZ는 저경각 결정립계(<15°)가 지배적임을 보여주었다. DRZ와 TMAZ에 대한 열처리 후 용접 접합부의 EBSD 방위차 분포분석 결과를 그림 8에 나타냈다. 열처리 후 DRZ는 열처리 전과 마찬가지로 12Cr FM-ODS강, 9Cr FMS 모두에서 높은 분율의 고경각 결정립계가 확인되었다. 열처리 전과 대비하여 12Cr FM-ODS 강의 고경각 결정립계 분포도는 크게 변하지 않은 반면, 9Cr FMS는 재결정과 결정립 성장에 의해 고경각 결정립계가 더욱 증가했다. 반면 12Cr FM-ODS강에서 25~30도 부근의 중경각 결정립계 분포가 증가한 것을 확인할 수 있다. 이는 제너 피닝효과에서 기인하는 연속 재결정에 의해 결정립 내 잉여전위들의 이동에 의한 중경각 결정립계 형성에 의해 발생한 것으로 예상된다^{[13, 14]}.

Fig. 7. EBSD misorientation distributions in the DRZ and TMAZ of the 12Cr FM-ODS and 9Cr FMS before heat treatment.

Fig. 8. EBSD misorientation distributions in the DRZ and TMAZ of the friction-welded joint after heat treatment at 750 °C for 100 h.

그림 9에 열처리 전 용접 접합부의 EBSD 결정방위 지도(grain orientation maps)를 나타냈다. 결정립 형상 및 상대적인 크기 비교는 EBSD로 측정된 각 결정립 크기를 원형으로 가정하였을 때의 equivalent circle diameter로 진행하였다. 좌측의 12Cr FM-ODS 강의 모재는 압출 방향을 따라 연신된 결정립과 함께 전형적인 압출 BCC 집합조직인 <110> 방위를 나타낸다. 반면, 두 합금의 용접 영역은 등축 초미세 결정립으로 구성되어 있으며, 초기 모재 집합조직과 무관하게 횡방향(transverse direction)을 따르는 <111> 성분과 전단면 법선(shear plane normal)을 따르는 <110> 성분을 갖는 특징적인 전단 변형 집합조직(shear deformation texture)을 나타낸다. 750 °C에서 100시간 동안 열처리한 후(그림 10), 12Cr FM-ODS 강 모재 및 접합부는 무시할 만한 수준의 결정립계 이동과 최소한의 집합조직 변화를 보이며 초미세 결정립을 유지했다. 반면, 9Cr FMS의 접합 영역은 광범위한 결정립 성장을 나타내어 결정립 크기가 수십 마이크로미터에 달했다. 이러한 결정립 성장에도 불구하고 전단 변형 집합조직은 크게 보존되었으며, 이는 재결정 과정 중 집합조직 유전(texture inheritance)을 시사한다. 9Cr FMS 접합부에서 마르텐사이트 구조가 사라진 것은 마찰 용접 중의 심한 전단 변형이 재결정과 결정립 성장을 위한 구동력을 향상시켰음을 의미한다. 다양한 시간 동안 750 °C에서 열처리한 후 접합부를 가로지르는 경도 분포 시험을 실시하였다(그림 11). 열처리 전, 용접 계면과 열영향부는 동적 재결정과 관련된 결정립 미세화로 인해 모재보다 높은 경도를 나타냈다. 열처리 후, 12Cr FM-ODS 강 모재의 평균 경도는 높게 유지된 반면(350–400 Hv), 9Cr FMS 모재의 경도는 200–230 Hv였다. 9Cr FMS는 12Cr FM-ODS와 달리 열영향부에 미세 산화물이 존재하지 않고, 이로 인해 그림 5에서 확인할 수 있듯이 결정립 조대화가 발생하였다. 이로 인해 현저한 경도 감소를 보였으며, 100시간 후 약 70%의 경도 감소에 도달했다. Table 2에 상온에서 12Cr FM ODS, 9Cr FM, 그리고 용접부의 인장 결과를 정리하였으며, 용접부의 강도가 모재 대비 크게 떨어지지 않으면서 특히 연신율은 ODS steel 대비 우수하고 FM steel 대비 유사한 수준을 유지하는 것을 확인할 수 있다. 그림 12는 상온, 400 °C, 500 °C에서 인장 시험 후의 파단 위치를 보여준다. 모든 시편은 용접 계면에서 1 mm 이상 떨어진 9Cr FMS 모재에서 파단 되었으며, 이는 이종 마찰 용접된 접합부의 우수한 기계적 건전성(mechanical integrity)과 열적 안정성을 입증한다.

Fig. 9. EBSD grain orientation maps across the friction-welded joint and base metals of the 12Cr FM-ODS steel and 9Cr FMS before heat treatment (scan area: 915 × 90 μm²).

Fig. 10. EBSD grain orientation maps across the friction-welded joint and base metals after heat treatment at 750 °C for 100 h(scan area: 1200 × 200 μm²).

Fig. 11. Hardness distributions across the friction-welded joint before and after heat treatment at 750 °C for 30 min, 10 h, and 100 h.

Fig. 12. Fracture surfaces and fracture locations of friction-welded specimens after tensile testing at room temperature, 400 °C, and 500 °C.

4. 결 론

본 연구에서는 12Cr FM-ODS 강과 상용 9Cr FMS 간의 이종 마찰 용접을 성공적으로 수행하였으며, 750 °C에서 최대 100시간 동안의 후열처리 전후 미세조직 진화와 기계적 특성을 체계적으로 조사하여 다음과 같은 결론을 도출하였다. 마찰 용접 접합 영역은 용접 계면, 동적 재결정 영역(DRZ), 열-기계적 영향부(TMAZ) 및 모재로 명확히 구분되었다. 특히, DRZ는 용접 중 격렬한 소성 변형과 동적 재결정으로 인해 고경각 결정립계의 분율이 높은 초미세 등축정 조직을 나타내었다. 12Cr FM-ODS 강은 미세하게 분산된 Y₂O₃ 입자의 효과적인 제너 피닝(Zener pinning) 효과에 힘입어 750 °C에서 100시간 동안 장시간 열처리를 거치는 동안에도 우수한 미세조직 안정성을 유지하였으며, 결정립 조대화 및 집합조직 변화가 거의 관찰되지 않았다. 이와 대조적으로, 9Cr FMS의 열영향부는 장시간 열처리 중에 미세 산화물에 의한 결정립 성장 억제 효과가 부재하므로 현저한 결정립 조대화를 겪었으며, 이로 인해 열영향부 영역에서 경도가 약 70% 감소하는 경도 저하가 발생하였다. EBSD 결정방위 분석 결과, 용접 영역(DRZ 및 TMAZ)은 모재의 초기 압출 집합조직과 무관하게 특징적인 전단 변형 집합조직(횡방향의 <111> 및 전단면 법선 방향의 <110> 방위)을 형성하였다. 이러한 전단 변형 집합조직은 9Cr FMS의 광범위한 결정립 성장 후에도 크게 보존되어 재결정 과정 중 집합조직 유전 현상을 시사하였다. 상온 및 400 °C, 500 °C에서 수행된 일축 고온 인장 시험 결과, 모든 용접 시편은 용접 계면에서 멀리 떨어진 9Cr FMS 모재 부위에서 파단되었다. 결과적으로 계면파단이 발생하지 않은 마찰용접의 타당성은 어느정도 입증하였으며, 9Cr FMS 열영향부에서 국부적 연화에서 비롯한 용접부 기계적 저하를 해소하기 위한 추가적인 연구가 필요할 것으로 예상된다.