1. 서 론

현대 사회에서 산업화의 가속으로 인한 에너지 수요의 급증은 발전 효율 증가의 필요성으로 이어졌으며, 이러한 발전 효율을 끌어올리기 위해서는 고온·고압 운전 조건 하에서 안정적으로 운용 가능한 소재 개발이 필수적이다^[1-3]. 발전소의 핵심 구조재료로 사용되는 내열강은 조성 및 미세조직에 따라 페라이트계, 마르텐사이트계, 오스테나이트계, 석출경화계로 나뉘며, 각 계열은 다양한 운용조건에서 사용되며 저마다의 장·단점을 지닌다. 페라이트계 내열강은 비용이 저렴하고 550 °C 이하의 비교적 온화한 조건에서 사용되지만, 다른 내열강에 비해 고온 크리프 저항성이 부족하며^[4], 마르텐사이트계는 템퍼링된 마르텐사이트 조직을 가져 600 °C 구간에서 우수한 크리프 저항성을 확보하는 대신 고온에서 장시간 사용되게 되면 기존의 탄질화물(MX)이 소실되고 2차상(Laves phase, Z-phase 등)이 석출되면서 취성을 갖게 되어 장시간에 걸친 크리프 변형 시 취성 파단 위험이 증가한다^[5]. 마지막으로, 오스테나이트계 및 석출경화계는 Ni, Mn 등 오스테나이트 안정화 원소 및 석출원소(V, Nb, Al, Ti 등)를 포함하여 안정화된 오스테나이트상과 석출상의 형성으로 고온 인성과 크리프 저항성이 모두 높은 재료로 650 °C 부근의 고온 구간에서도 사용이 가능한 우수한 재료이지만^[39], 주요 소재로 사용되는 Ni과 Cr의 가격이 비싸고, 용체화 및 석출경화와 같은 복잡한 열처리 공정으로 인한 높은 제조비용이 단점으로 작용한다^[6,7].

이러한 내열강의 크리프 변형 과정에서는 석출상의 조대화와 전위 상승 등의 미세조직적 변화가 크리프 저항성에 영향을 미치게 되는데, 이 때문에 내열강의 설계에는 고온에서 미세조직의 변화에 대한 열역학적인 분석이 필요하다. 따라서 발전소의 고효율·고신뢰 운전을 위해서는 합금 설계 단계에서부터 운용되는 환경에 따른 내열강의 합금 조성 최적화 및 열역학적인 분석을 통한 크리프 저항성 확보가 필수적이다^[8,9].

한편, 내열강은 Cr, C 뿐만 아니라 Ni, Mn, Mo, N 등 다수의 원소가 상호작용하는 고차원의 설계 공간을 가지므로, 연구자의 경험과 직관에 의존하는 경험적 접근만으로는 다양한 조성 조합을 효율적으로 찾아내기 어렵다. 이에 따라 기계학습 기법을 도입하여 다차원에 걸친 조성 공간을 신속히 탐색하고, 목표 성능을 만족하는 후보 조성을 제시하는 연구가 진행되고 있다^[10-13,40]. 또한 최근에는 단순히 주어진 데이터를 잘 예측하는 모델을 만들 뿐 아니라 새로운 조성의 탐색을 위한 역설계 기법에 대한 다양한 연구가 진행 중이며, 이를 활용하여 크리프 저항성이 우수한 소재 개발을 위한 노력이 진행되고 있다^[14-16]. 그러나 해당 선행 연구들의 역설계 전략 중 상당수는 유전 알고리즘과 같은 최적화 중심의 방법론을 활용하여 최적 조성의 제시에 중점이 맞춰져 있어, 조성 다양성 확보 및 새로운 소재 후보 발굴에는 제한적이다. 이 때문에, 최근에는 GAN, VAE와 같은 생성형 인공지능을 통하여 설계 공간을 넓히는 방식의 연구가 진행되었다^[17-19]. 그 중에서도 DDPM은 생성형 인공지능의 일종으로, 가상의 이미지 생성 기법으로 각광받고 있다. 이러한 DDPM을 사용한 대표적인 예시로, Open AI에서 선보인 DALL-E 2가 우수한 text-to-image 성능을 보이고 있다. 그러나 앞서 말한 GAN, VAE와 달리, DDPM이 소재 탐색에 사용된 사례는 드물다^[20,21].

본 연구는 저합금강 영역, 고크롬강 영역 및 오스테나이트강 영역을 포함하는 광범위한 조성역에 걸쳐 문헌자료로부터 크리프 수명 데이터를 수집하였다. 이렇게 수집된 제한된 문헌 데이터로부터 광범위한 내열강 합금영역의 크리프 수명을 효과적으로 예측하는 기계학습 기법을 제안하였다. 또한, 생성형 인공지능 기법인 DDPM을 이용하여 영역별 후보 합금 조성들을 추가로 생성하고, 생성된 가상 합금 조성들에 대해 열역학 계산을 통해 야금학적 정합성을 확인하였다. 이를 통해 기계학습 기반 크리프 수명 예측 모델과 생성형 인공지능, 그리고 열역학 계산을 결합한 맞춤형 내열강 설계 기법을 제시하였다.

2. 실험 방법

다양한 문헌자료로부터 내열강의 크리프 수명 데이터를 수집하기 위해 Springer와 Science Direct, 총 2가지 출판사로부터 웹크롤링을 통해 문헌자료를 수집하였다. 문헌자료는 2001년부터 2023년까지 5년 단위로 최신순으로 수집하였으며, 문헌자료의 정보(doi, 제목, 저자, 출간연도 등)를 77,103건 수집하였다. 수집한 문헌자료에 대해 중복된 문헌자료를 제외하고 29,312건의 문헌자료가 남았으며, 해당 문헌자료 중 크리프와 관련된 문헌자료 6,409건으로부터 조성, 열처리 온도(균질화 및 용체화 온도, T1으로 표시), 크리프 시험 조건 및 크리프 수명과 같은 크리프 수명 관련 데이터를 총 8,556건 수집하였다. 문헌자료로부터 수집된 데이터에 대해 요약한 표 1에서 확인할 수 있듯이, 문헌자료로부터 수집된 데이터는 다양한 조성과 크리프 시험 조건 범위를 가지고 있음을 확인할 수 있다. 이러한 복잡하고 다양한 범위를 가진 데이터는 크리프 수명을 기계학습을 적용하는데 있어 어려움이 따른다.

그림 1에는 수집된 데이터의 합금 조성별 크리프 시험 데이터 분포에 대해 나타내었다. 그림 1에서 확인할 수 있듯이, 수집된 데이터는 다양한 크리프 시험 조건과 더불어, 열처리 조건에 따라 크리프 수명 또한 달라지는 데이터 또한 있다. 이러한 데이터의 경우, 크리프 시험 데이터가 많은 조성에 대해서만 예측능이 높고, 크리프 수명이 적은 데이터에 대해서는 예측이 잘 안 되는 예측 불균형이 일어날 수 있다. 따라서 특정 크리프 시험 조건에서 데이터를 추출하여 한 합금 조성에 대해 하나의 크리프 수명 데이터를 남겨 시험 조건의 불균형을 해소하고 데이터 구조를 단순화하고자 하였다. 열처리 공정별 데이터 수를 정리한 표 2에서 확인할 수 있듯이, 수집된 데이터는 열처리만 진행한 Casting 데이터와, 냉간 가공 및 열간 가공만을 진행한 데이터, 여러 번에 걸쳐서 가공을 진행한(Multi-step deformed) 데이터가 존재한다. 본 연구에서는 수집한 소재 데이터의 가공공정을 통일하기 위해 Casting 및 Multi-step deformed 데이터를 제외한 데이터 총 8,488건을 사용하였다.

Fig. 1. (a) Histogram showing the number of creep test (stress, temperature) conditions and the corresponding number of heat-resistant steel compositions collected from the literature, (b) Violin plot showing the distribution of creep test temperatures for each of heat-resistant steel groups.

다음으로, 수집된 데이터를 조성을 기준으로 저합금강(Fe > 95 wt%), 고크롬강(Cr > 8 wt%), 오스테나이트강(Ni > 8 wt%)으로 분류하였다. 각 데이터들의 크리프 시험 온도 데이터의 분포는 그림 1b에서 확인할 수 있듯이 서로 다르므로, 특정 크리프 시험 조건을 선택할 때 특정 조성역에 편향된 데이터만 추출될 우려가 있다. 따라서 각 조성 그룹별로 균일한 수의 데이터를 확보할 수 있는 600, 650 °C를 기준으로 하여 확보 가능한 크리프 수명 데이터가 가장 많은 600 °C, 137 Mpa을 특정 시험 조건으로 선정하여 158건의 데이터를 확보하였다. 추출된 데이터는 같은 조성임에도 열처리 조건이 다른 데이터가 존재하는데, 해당 경우에는 같은 조성의 데이터 중 가장 높은 크리프 수명을 가지는 데이터를 대표값으로 선택하여 총 148건의 데이터를 추출하여 데이터 분석 및 기계학습에 사용하였다.

추출된 데이터는 17개의 합금 원소와 함께 미세조직적 특성에 영향을 미치는 열처리 온도(균질화 및 용체화 온도)를 포함하는 고차원 데이터셋이다. 이를 조성적으로 특정 합금군으로 구분하기는 어렵기 때문에, 아래에 설명된 바와 같이 군집화 기법을 통해 비슷한 유형의 조성들을 하나의 합금군으로 구분하였다. 먼저 차원축소 기법의 일종인 UMAP (Uniform Manifold Approximation and Projection) 알고리즘을 통해 조성 데이터 및 열처리 온도를 포함한 18개의 차원을 2개의 차원으로 축소시켰다. 이후 축소된 2차원의 데이터를 GMM (Gaussian mixture model) 군집화 기법을 활용하여 복잡한 조성 공간을 비슷한 유형의 합금군(군집)으로 축소하여 데이터 분석 및 기계학습 단계에서 합금군별로 특화된 기계학습을 수행할 수 있도록 하였다. 그림 2는 각 합금군별 크리프 수명을 차원축소를 통해 시각화하여 나타냈으며, 각 합금군별 조성과 열처리 온도의 범위를 표 3에 요약하였다. 군집화 기법을 적용한 결과, 앞서 그림 1b에서 전체 데이터셋을 구분할때 야금학적 지식 기반으로 3가지 합금군으로 구분한 것과 달리 총 4개의 합금군으로 구분되었다. Cluster 0과 1의 경우 두 합금군 모두 저합금강 영역에 속하지만, Cluster 0은 Cluster 1보다 Si의 함량이 적고^[41], V, Nb, Ti와 같은 석출경화형 합금원소가 포함되어 있음을 확인할 수 있다. 또한, Cluster 2와 3의 경우 앞서 야금학적으로 구분했던 것과 같이 각각 고크롬강과 오스테나이트강으로 구분됨을 확인할 수 있다.

Fig. 2. The selected creep data, classified by clusters 0 to 3, visualized in a reduced compositional coordinate (UMAP) and highlighted by the creep life in log scale.

본 연구에서는 합금 조성 및 열처리 온도를 입력층으로 사용하는 인공신경망(Artificial Neural Network, ANN) 모델을 구축하여 내열강의 크리프 수명을 예측하였으며, 모델의 안정성과 일반화 성능을 높이기 위해 총 60번의 교차검증을 실시하였다. 교차검증은 전체 데이터 분할 시(Train-test split) 학습용 데이터, 교차검증용 데이터, 예측용 데이터를 각각 6:2:2로 나누어 사용했다. 이때, 반복된 교차검증 과정에서 모든 데이터가 최소 5번 이상 예측용 데이터로 사용되도록 60번의 교차검증 횟수를 설정하여 모든 데이터에 대한 예측 크리프 수명의 평균과 편차를 계산하였다.

인공신경망 모델은 은닉층 개수와 같은 하이퍼파라미터가 예측 결과에 영향을 미치기 때문에 은닉층을 2~6개까지 사용하여 결과를 비교하였다. 교차검증에 사용된 각각의 학습 모델의 하이퍼파라미터는 베이지안 최적화(Bayesian optimization)을 사용하여 최적화하였는데, 표 4에 각 하이퍼 파라미터별 최적화 범위를 정리하였다. 베이지안 최적화는 초기 무작위 하이퍼 파라미터 세트를 10개씩 생성하고, 이를 적용하여 인공신경망 모델을 학습하게 된다. 이후 베이지안 최적화 알고리즘이 예측 결과(R²)가 높아지는 방향으로 총 20번의 추가 하이퍼 파라미터 세트를 제안하게 되고, 최종적으로 예측 결과가 가장 높은 하이퍼 파라미터 세트가 선택되어 최적화된 학습모델을 구성하게 된다.

앞서 군집화 기법을 통해 합금군을 총 4가지로 구분하였는데, 각 합금군별로 조성 범위의 차이가 크기 때문에 크리프 메커니즘이 다를 가능성이 있다. Liu et al. (2020)^[22]과 Wu et al. (2023)^[23]은 조성별로 다른 크리프 메커니즘을 가지는 니켈기 초내열 합금을 예측하기 위해 군집별로 학습을 진행하여 우수한 성능을 보이는 크리프 수명 기계학습 모델을 만들었다. 이와 유사하게 이번 연구에서는 학습할 때 2가지 기계학습 전략을 사용하여 학습한 후 각각의 결과를 비교하였다. 그림 3은 본 연구에서 사용된 2가지 데이터 학습 전략을 나타낸다. 전체 데이터로부터 학습/평가 데이터셋을 구분할 때 학습 데이터 전체를 사용하여서 학습을 진행하는 방식(Traditional ML)과, 학습 데이터를 합금군별로 구분하여 학습하는 방식(Cluster-based ML)을 사용하여 두 가지 방식을 R²와 Root Mean Squared Log Error (RMSLE) 예측지표를 사용하여 비교하였다.

Fig. 3. Schematic illustration for the traditional ML approach and the cluster-based ML approach adopted in the present study.

기계학습에 사용된 데이터의 총 개수는 148개로 데이터의 수가 적어 크리프 수명과 열역학적인 특성의 상관관계에 대한 고찰을 하는데 한계가 있다. 이러한 문제를 해소하기 위해, 생성형 인공지능의 일종인 DDPM을 활용하여 각 군집별로 10,000개의 데이터를 생성하였다. 그림 4는 원본 조성 - 열처리 온도(T1) - 크리프 수명 데이터셋으로부터 가상의 새로운 조성 - 열처리 온도(T1) - 크리프 수명 데이터셋을 생성하는 과정을 시각적으로 보여준다. 그림 4a는 그림 2에서 진행했던 방식과 같이 UMAP 차원축소 기법을 통해 원본 크리프 수명 데이터셋을 차원축소 공간에 시각화한 결과이며, 그림 4b는 DDPM의 데이터 생성 과정을 도시하였다. DDPM은 원본 데이터에 정규 분포를 따르는 노이즈를 여러 번에 걸쳐 더해가며 완전히 노이즈화 하는 Forward diffusion process와, 완전히 노이즈화된 데이터에서 노이즈를 제거해가면서 원본 데이터로 복원하는 Reverse denoising process로 이루어져 있다. DDPM은 Reverse denoising process 과정에서 완전히 노이즈화된 데이터를 원본 데이터로 복원하는 과정을 학습하고, 이를 가우시안 분포를 따르는 새로운 데이터에 적용하여 기존 데이터와 유사한 가상의 데이터를 생성하게 된다. 이러한 DDPM은 다양한 하이퍼파라미터가 존재하는데, 주요 파라미터로는 가우시안 분포를 따르는 노이즈를 추가하는 timestep (그림 4b의 T에 해당)과 DDPM이 반복 학습을 통해 정확성을 높이는 epoch가 있다. 본 연구에서는 timestep=200, epoch=1000으로 DDPM의 하이퍼파라미터를 설정하고 데이터를 생성하였다. 그림 4c에는 DDPM으로 생성된 데이터와 원본 데이터의 조성을 그림 4a와 같은 차원축소 상에 시각화하였다. 해당 결과에서, 생성된 데이터(“o” mark)가 조성적으로 비슷한 원본 데이터(“x” mark)의 주위로 유사한 크리프 수명을 가지며 분포하고 있음을 확인할 수 있다.

Fig. 4. Schematic illustration for the DDPM-based data generation: a distribution of the original dataset, b Data generation process of DDPM, and c distribution of the original- and generated dataset.

그러나 DDPM을 통해 생성된 데이터의 경우, 일부 합금 원소의 함량이 음수이거나 조성의 총합이 100%가 아닌 물리적으로 맞지 않는 데이터가 존재한다. 해당 데이터들을 제외하기 위해, 합금 원소의 함량이 음수인 경우 해당 합금 원소가 -0.0001 wt% (= -1 ppm)보다 작은 경우 제거하였으며, 남은 데이터 중 조성 총합이 100 ± 0.5 wt% 이내인 데이터들만을 남겨 분석에 사용하였다.

생성된 데이터가 원본 데이터와 어떤 관계를 갖는지 파악하기 위해, 생성된 수명과 앞서 학습된 순방향 학습 모델을 통해 생성된 데이터의 크리프 수명을 예측함으로써 원본 데이터와 생성된 데이터의 정합성을 비교하였으며, 생성된 데이터와 원본 데이터의 분포를 확인하였다.

생성된 가상의 조성-크리프 수명 데이터를 순방향 기계학습 모델로 예측하여 비교한 후, 생성된 데이터의 야금학적 적절성을 분석하기 위해 TC-Python (Database: TCFE11)을 활용하여 각 조성별 주요 열역학 특성에 대해 계산을 진행하였다. 여기서 계산된 열역학 특성은 열처리 온도 및 크리프 시험 온도(Tc, 600 °C)에서 각각 평형상의 분율과 평형상 내의 조성으로, 표 5에 이를 요약하였다. TC-Python으로 TC를 통해 계산된 평형상의 경우, 각 온도에서 기지상인 FCC(Fe) - 오스테나이트, BCC(Fe) - 페라이트를 포함하며, 탄화물(M₂₃C₆, M₆C, M₇C₃) 및 탄질화물(MX), 금속간 화합물(σ-phase, Laves phase, η-phase, Z-phase), 그리고 질화물(AlN, TiN) 등이 계산되었다. TC-python을 통해 열역학 특성을 계산한 후, 각 합금군별로 높은(상위 5%) 크리프 수명을 가지는 데이터와 낮은(하위 5%) 크리프 수명을 가지는 데이터들에 대해 평형상과 크리프 수명의 상관관계에 대해 분석하였다.

3. 결과 및 고찰

2가지(Traditional ML, Cluster-based ML) 기계학습 모델에 따른 크리프 수명 예측 정확성을 비교하기 전, 전체 데이터를 활용하여 은닉층의 개수에 따른 ANN 모델의 예측능을 비교하였다. 그림 5에서 막대그래프는 60번의 교차검증 각각에 대한 R²의 평균을 나타냈으며, 오차막대는 표준편차를 나타내었다. 은닉층을 2개 사용한 경우 R²의 평균이 0.94로 가장 높고, 예측의 편차 또한 가장 적었다. 인공신경망 모델은 은닉층이 적으면 과소적합이 될 가능성이 있고, 반대의 경우 과적합이 될 수 있다. 본 연구에서 ANN 모델의 학습에 사용된 데이터의 개수는 총 148개로, 데이터의 수가 적어 은닉층의 개수가 많은 경우 과적합이 될 가능성이 높아 은닉층의 개수가 작아질수록 예측 성능이 높아진 것으로 보인다^[38]. 따라서, 이후의 과정에서 은닉층은 모두 2개를 사용하여서 ANN 알고리즘을 학습하였다.

Fig. 5. Predictability (R²) variation with the number of hidden layers after training the ANN algorithm using the selected creep data.

표 6에는 각 모델별로 베이지안 최적화를 통해 최적화된 하이퍼파라미터를 나타내었으며, 그림 6에는 두 가지 기계학습 전략으로 학습한 결과에 대해 실제값과 예측값을 1:1로 비교하였다. Traditional ML 방식과 Cluster-based ML 방식을 비교하였을 때, Cluster-based ML 방식(R²=0.983)으로 학습한 경우 Taditional ML 방식(R²=0.956)보다 예측능이 높음을 확인할 수 있었다. 또한 RMSLE도 0.345로 Traditional ML 방식(RMSLE=0.563)보다 낮았다. 이러한 결과는 각 군집별로 학습하는 방식이 데이터의 수가 적음에도 내열강의 크리프 수명을 예측하는 모델을 만들 때 더 적합함을 보여주며, 이후 생성형 인공지능으로 생성된 데이터에 대해 예측 신뢰성을 평가할 때 Cluster-based ML 방식을 사용하였다.

Fig. 6. Experimental-predicted creep life plots for a Traditional ML and b Cluster-based ML approaches,

크리프 수명과 열역학적인 특성의 상관관계에 대해 분석하고, 새로운 조성을 탐색하기 위해 DDPM을 통해 앞서 그림 3에 나와있듯이 각 합금군별로 10,000건의 조성 – 열처리 온도 – 크리프 수명 데이터를 생성하였다. 생성된 데이터에 대해 조성이 음수이거나 조성의 합이 100%가 아닌 데이터를 물리적으로 맞지 않는 데이터로 판단하여 제거한 후, 남은 생성 데이터를 요약하여 표 7에 요약하였다. 이를 앞서 원본 데이터의 범위인 표 3와 비교해 봤을 때, 생성 데이터의 조성, 열처리 온도 및 크리프 수명의 범위가 기존 데이터와 유사함을 확인할 수 있다. 또한, 각 군집별 일부 합금 원소의 경우 원본 데이터의 조성 범위를 벗어나는 데이터 또한 생성이 되었음을 확인할 수 있다.

생성된 데이터가 원본 데이터와 정합성을 갖는지 확인하기 위해 앞서 학습된 Cluster-based ML 모델을 통해 예측을 진행하였다. 그림 7은 생성된 조성-크리프 수명 데이터셋의 크리프 수명과 기계학습 모델을 통해 예측한 크리프 수명을 1:1로 비교한 결과를 보이며, 대부분의 합금 군집에 대해 생성된 크리프 수명과 예측된 크리프 수명이 유사함(R²=0.989)을 확인할 수 있다.

Fig. 7. The ML-predicted creep life plotted with the corresponding creep life generated by DDPM.

그림 8은 각 합금군(Cluster 0-3)별로 생성된 조성 데이터(“o” 표시)를 원본 조성 데이터(“x” 표시)와 함께 t-SNE 차원축소 기법을 통해 각 합금군별 조성 데이터의 분포를 시각화하여 크리프 수명으로 나타냈다. 이를 통해 각 합금군별로 DDPM을 통해 생성된 데이터가 원본 데이터와 유사한 조성 및 크리프 수명을 가지며 분포하고 있음을 알 수 있다. 또한 생성된 데이터가 차원축소 공간에서 원본 데이터의 주변뿐만 아니라 개별 포인트의 사이에도 분포함을 확인할 수 있는데, 이는 생성된 데이터가 제한된 원본 데이터에 포함되지 않는 새로운 합금 조성을 제시할 가능성이 있음을 시사한다. 각 합금군별 생성 데이터 중 장수명의 합금 데이터를 그림 8a-d에 C0-1부터 C3-3으로 표시하였으며, 조성, 열처리 온도 및 생성된 크리프 수명을 표 8에 정리하였다. 저합금강부터 고크롬강인 Cluster 0-2의 경우 그림 8a-c에서 확인할 수 있듯이 특정 조성역에 장수명 데이터가 분포하고 있음을 확인할 수 있다. 그러나 오스테나이트계 스테인리스 강인 Cluster 3의 경우, 그림 8d에서 확인할 수 있듯이 장수명 데이터가 특정 조성역에 분포하고 있지 않음을 확인할 수 있는데, 이는 석출경화형 합금(Nb, Ti 등)이 다량 함유되어 특정 조성역이 아닌 다양한 조성역에 장수명 데이터가 분포하기 때문이다. 이 때문에 Cluster 3의 경우 형성되는 탄질화물 및 탄화물(NbC, TiC, M₂₃C₆)의 분율을 0.05%를 기준으로 구분하여 추후 분석을 진행하였다.

Fig. 8. t-SNE map visualization of original (“x” marks)- and generated (“o” marks) dataset highlighted by creep life (in log scale) for a Cluster 0, b Cluster 1, c Cluster 2 and d Cluster 3. Generated compositions showing the long- and short-creep lives are marked with red and blue arrows, respectively, for each cluster.

다음으로, ThermoCalc 프로그램을 통해 열처리 온도 및 크리프 시험 온도에서 평형상의 분율과 평형상 내 조성을 계산하여 생성 데이터의 분석을 진행하였다. 표 9는 각 합금군별로 열처리 온도(T1)에서의 평형상을 요약하였다. 모든 합금군에서 대부분 FCC(Fe) - 오스테나이트의 분율이 지배적이었으며, 미량의 AlN와 탄질화물(MX)만이 생성되어 크리프 수명과의 연관성을 확인하기 어렵다. 따라서 이후에는 각 군집별로 크리프 수명 기준 상위 5%의 장수명 합금군과 하위 5%의 단수명 합금군에 대해 크리프 시험 온도(Tc, 600 °C)의 평형상에 대한 분석을 진행하였다.

그림 9에는 저합금강 영역인 Cluster 0의 생성 데이터 중 장수명 합금군(빨강) 및 단수명 합금군(파랑) 데이터에 대해 분석하였다. Cluster 0 에서 단수명 데이터는 33시간 이하의 수명을 가지며, 장수명 영역은 340시간 이상의 수명을 가진다. 그림 9a에는 Cluster 0의 합금 조성(wt%) 및 열처리 온도를 parallel coordinate plot을 통해 나타내었는데, Cluster 0의 경우 장수명 영역에서 C, Cr, Mo, Al 및 V 함량이 증가하였다. 이와 같은 결과는 Cluater 0의 대표적인 평형상 분율에 대해 정리한 그림 9b에서 확인할 수 있듯이 M₂₃C₆의 분율의 증가로 이어졌다. 또한, 증가한 Al 및 V은 N와 반응하여 AlN 및 VN를 만들었으며, 이로인해 N와 Cr의 반응이 줄어들어 Cr(C,N) 형태의 탄질화물의 분율이 줄어들었음을 확인할 수 있다. 그림 9c는 그림 9b에 표시한 대표적인 평형상들의 분율과 크리프 수명과의 상관관계를 PCC(Pearson correlation coefficient)로 표시하였다. 데이터들은 무늬가 없는 막대그래프로, 음의 상관관계를 갖는 데이터는 빗금 친 막대그래프로 표시하였다. 크리프 수명과의 상관관계를 확인한 결과, VN와 M₂₃C₆의 분율이 크리프 수명과의 상관관계가 높음을 확인하였다. 이를 통해, Cluster 0의 경우 늘어난 M₂₃C₆ 분율과 VN 형성에 의한 전위 이동의 방해^[25]가 크리프 수명에 긍정적인 영향을 주는 것으로 분석할 수 있다.

Fig. 9. For Clsuter 0, a parallel coordinate plot showing the generated virtual compositions (wt%) and corresponding heat treatment temperatures, T1 (℃) with long (red) and short (blue) creep lives, b polar chart showing calculated equilibrium phase fractions (vol%), and c PCC correlation of the calculated equilibrium phase fractions (vol%).

그림 10에는 Cluster 1의 생성 데이터 중 장수명 합금군(빨강) 및 단수명 합금군(파랑) 데이터에 대해 분석하였으며, Cluster 1의 단수명 데이터는 600 °C, 137 MPa에서 30시간 이하의 수명을 갖고 있으며, 장수명 데이터는 256시간 이상의 수명을 갖고 있음을 확인하였다. 앞서 그림 9a에서 같은 저합금강인 Cluster 0의 경우 장수명 영역에서 Al의 함량이 증가한 것과 달리, Cluster 1의 합금 조성(wt%) 및 열처리 온도를 요약한 그림 10a에서는 장수명 영역에서 Al, N의 함량이 감소하였으며, C 함량이 증가했다. 이는 Cluater 1의 대표적인 평형상 분율에 대해 정리한 그림 10b에서 확인할 수 있듯이 AlN의 분율이 감소하였으며, M₂₃C₆의 분율이 증가하는 결과를 보였다. 9 Cr 강에 대한 Naoi et al. (2009)^[24]의 연구에서, Al이 증가할수록 AlN를 형성하여 VN와 같은 탄질화물의 석출을 줄이고 크리프 수명의 감소에 기여한다. 이러한 결과는 평형상 분율과 크리프 수명의 상관관계를 분석한 그림 10c에서 확인할 수 있듯이, AlN의 분율과 크리프 수명은 음의 상관관계를 보임을 확인할 수 있다. 이를 통해, Cluster 0의 경우 AlN 분율의 감소가 크리프 수명과 연관이 있음을 확인하였다.

Fig. 10. For Clsuter 1, (a) parallel coordinate plot showing the generated virtual compositions (wt%) and corresponding heat treatment temperatures, T1 (℃) with long (red) and short (blue) creep lives, (b) polar chart showing calculated equilibrium phase fractions (vol%), and c PCC correlation of the calculated equilibrium phase fractions (vol%).

그림 11은 고크롬강인 Cluster 2에 대해 정리한 것으로, 그림 11a를 통해 장수명 영역에서 Cu와 B, W의 함량이 증가하고 Mo의 함량이 감소한 것을 확인할 수 있다. 이러한 조성 변화에 의한 평형상의 변화를 그림 11b에서 확인할 수 있는데, 장수명 영역에서 Cu가 단상 – FCC(Cu) – 으로 석출되었으며, M₂B 분율이 증가하였다. Cu 단상의 석출이 고크롬강의 크리프 수명에 미치는 영향은 다양한 연구가 진행되어 왔는데^[26-28], 이 중 He et al. (2022)^[26]은 Cu 단상이 M₂₃C₆와 가까이, 혹은 독립적으로 존재하며 전위의 소멸을 막고 마르텐사이트 입계의 이동을 방해하여 크리프 수명을 늘리는데 기여함을 확인하였다. 그러나 Cu 단상은 고온 영역에서 LAVES 상의 석출을 촉진시키는 효과가 있어^[28] 내열강의 설계에 있어 주의가 필요할 것으로 보인다. 9-12Cr 강재에서 B의 역할에 대한 연구도 진행되었는데^[29-31], 이 중 Naoi et al. (2009)^[24]의 연구에서는 9Cr 강재에서 B이 열처리 및 크리프 변형 중 PAGB(pre-austenite grain boundary) 부근에 편석되어 M₂₃C₆의 성장을 지연시켜서 크리프 수명의 증가에 기여하는 것으로 보고되었다. 이러한 상관관계는 평형상 분율과 크리프 수명의 상관관계를 분석한 그림 11c에서도 Cu phase, B의 상관관계를 확인할 수 있다. 다음으로 증가한 Mo와 W은 모두 M₂₃C₆와 LAVES 상의 형성에 기여하는데, 그림 11c에서는 장수명 영역에서 M₂₃C₆의 분율 내에 W이 증가하고 Mo이 감소했음을 확인할 수 있다. 또한, 단수명 및 장수명 영역에서 LAVES 상의 조성에 대해 비교해놓은 그림 11d에서 확인할 수 있듯이 장수명 영역에서 Mo이 줄어들고 W이 증가함을 확인할 수 있었다. 이러한 W 함량의 증가는 상의 조대화를 지연시켜 크리프 수명의 증가에 기여한다^[32].

Fig. 11. For Clsuter 2, a parallel coordinate plot showing the generated virtual compositions (wt%) and corresponding heat treatment temperatures, T1 (℃) with long (red) and short (blue) creep lives, b polar chart showing calculated equilibrium phase fractions (vol%), c PCC correlation of the calculated equilibrium phase fractions (vol%) and the atomic percent of selected elements in d M₂₃C₆ and e LAVES (C14) phases.

그림 12a는 Cluster3 생성 데이터의 조성에 대해 분석하였는데, Cluster 3의 경우 오스테나이트계 스테인리스 강재로 Tc에서의 기지상이 오스테나이트 상이고, 석출경화형 원소(V, Ti, Nb 등)의 종류가 다양해서 장수명 및 단수명 데이터를 석출물에 따라 구분하여서 분석하였다. 그림 12b는 TiC 형태의 탄질화물을 가지는 합금군으로 구분하였으며, 장수명 합금군에서는 페라이트 상의 분율이 높고 σ 상의 분율(약 16%)이 단수명 합금군(18% 이상)보다 낮음을 확인할 수 있다. 페라이트 상과 σ 상 모두 크리프 수명에 악영향을 미칠 수 있으나, 이번 연구에서는 TiC 형태의 탄질화물을 가지는 합금군에서 σ 상에 의한 크리프 수명 감소 효과가 큰 것으로 보인다. 또한, 장수명 합금군에서 TiC 형태의 탄질화물 분율이 단수명 합금군보다 낮음을 확인할 수 있는데, 이는 TiC 형태의 탄질화물의 분율이 중요한 것이 아니라 크기 및 분포가 중요함을 시사한다. 그림 12c에는 NbC 형태의 탄질화물을 가지는 합금군을 정리하였는데 장수명 합금군만이 존재하고 단수명 합금군은 확인되지 않았으며, 다른 탄질화물이 형성되는 합금군에 비해 페라이트 상의 형성이 적음을 확인할 수 있다. 다음으로 그림 12d에는 탄질화물이 아닌 M₂₃C₆ 탄화물이 형성되는 조성들에 대해 장수명 합금군과 단수명 합금군의 평형상 분율을 비교했다. 해당 데이터에서 장수명 합금군은 페라이트상의 분율이 높았으며, 장수명 합금군의 경우 σ 상의 분율이 10~11%인 점에 반해 단수명 합금군의 경우 σ 상의 분율이 11~13% 정도로 높음을 확인할 수 있다. TiC 형태의 탄질화물이 형성되는 합금군과 M₂₃C₆ 탄화물이 형성되는 합금군 모두 페라이트 상과 σ 상이 석출되며, 장수명 합금군에서 σ 상의 분율이 낮았다. 페라이트 상과 σ 상 모두 크리프 수명에 부정적인 영향을 미치는 점은 다양한 연구에서 확인되었으나^[33-35], 이번 연구에서 사용된 데이터의 경우 σ 상의 영향이 더 지배적인 것으로 보인다. 마지막으로 TiC, NbC 및 M₂₃C₆를 통해 구분한 세 합금군의 σ 상 분율을 그림 12e에 비교하였다. 탄질화물을 통해 기지상의 C 및 N를 제어한 석출경화계(TiC 및 NbC) 합금은 그렇지 않은 합금군(M₂₃C₆)에 비하여 σ 상의 분율이 높음을 확인할 수 있다. 이는 σ 상의 분율이 높더라도 탄질화물의 석출을 통해 입계에서 석출물의 형성을 지연시켜 크리프 수명이 증가함을 시사한다^[36,37].

Fig. 12. For Clsuter 3, (a) parallel coordinate plot showing the generated virtual compositions (wt%) and corresponding heat treatment temperatures, T1 (℃) with long (red) and short (blue) creep lives, (b) to (d) polar charts showing calculated equilibrium phase fractions (vol%) with different combinations for austenitic steels with (b) TiC-rich MX, (c) NbC-rich MX and (d) M₂₃C₆ phases in order, and e calculated equilibrium fractions (vol%) of TiC-rich MX, NbC-rich MX and M₂₃C₆ phases with long (red bars) and short (blue bars) creep lives.

표 10은 원본 데이터와 생성된 데이터에 대해 각 합금군별로 장수명을 갖는 데이터의 평형상 분율과 크리프 수명에 대해 정리하였으며, 표 11에는 생성 데이터(C0-1부터 C3-3까지)와 비교되는 원본 데이터의 각 합금군별 장수명 데이터(R0-1부터 R3-3까지)를 정리하였다. 먼저 저합금강인 Cluster 0과 1의 경우, VN 증가 및 AlN의 감소를 통해 크리프 수명이 증가하는 영향을 확인할 수 있으며 Al의 제어와 V의 첨가로 더 우수한 크리프 수명을 가진 합금을 설계할 수 있다고 판단된다. 다음으로 Cluster 2는 고크롬강 합금군으로서, Cu와 B, W의 첨가를 통해 상의 안정성을 높인 고수명 합금군 설계 방안이 제시되었다. 마지막으로 오스테나이트강 영역인 Cluster 3의 경우, σ 상과 페라이트 상의 형성을 억제하면 크리프 수명이 향상됨을 확인하였다. 이와 같은 결과로 볼 때, DDPM과 같은 생성형 인공지능과 열역학 계산 특성을 융합하여 합금 설계에 사용한다면 합금군별로 목적과 부합하는 크리프 수명을 갖는 합금 조성을 설계하는데 있어 도움이 될 것으로 판단된다.

4. 결 론

이번 연구에서는 문헌자료로부터 내열강의 크리프 수명 데이터를 수집하였으며, 제한된 데이터를 기반으로 군집화 기법을 적용한 기계학습 방법을 통해 각 합금군 별로 크리프 수명을 예측하는 순방향 기계학습 모델을 만들었다. 또한, 생성형 인공지능인 DDPM과 연계하여 생성된 데이터와 순방향 기계학습 모델로 예측된 데이터의 비교를 통해 생성 데이터와 원본 데이터의 정합성을 확인하였다. 마지막으로, 생성된 데이터 중 장수명 및 단수명 합금군을 대상으로 열역학 계산 프로그램인 ThermoCalc를 활용하여 야금학적인 특징과 크리프 수명의 상관관계를 고찰하였다. 이를 통해 각 과정으로부터 아래와 같은 주요 결론을 얻었다.

조성, 열처리 온도를 사용하여 광범위한 내열강의 조성 범위에 차원축소 및 군집 기법을 활용하여 서로 다른 조성 역을 갖는 4개의 합금군을 구분하였으며, 이를 각 합금군별 크리프 수명을 통해 UMAP 차원축소 공간 상에서 시각화함으로써 내열강의 합금군 구분이 가능함을 확인하였다.

조성, 열처리 온도를 사용하여 크리프 수명을 예측하는 ANN 모델을 이용하여 기존의 기계학습 방법(Traditional ML)과 군집 기반 기계학습 방법(Cluster-based ML)을 비교하였다. 2가지 기계학습 방식의 학습 결과를 비교했을 때, Cluster-based ML 방식으로 학습한 경우 R²가 약 0.983으로 Traditional ML 방식의 예측능(R²=0.956)보다 높았다. 또한 RMSLE도 0.345로 Traditional ML 방식(RMSLE=0.563)보다 낮았다.

생성 데이터 총 29,183개에 대해 열역학 계산 프로그램인 ThermoCalc를 활용하여 열처리 온도 및 크리프 시험 온도에서 평형상의 분율과 평형상 내 조성을 대해 계산하였으며, 각 합금 군집별로 크리프 수명 기준 상위 5%의 장수명 합금군과 하위 5%의 단수명 합금군에 대해 크리프 수명과 열역학적 특성의 상관성을 비교하여 생성된 데이터의 야금학적 적절성을 확인하였다.