1. 서 론
CO2 배출량이 증가되면서 지구 온난화 문제가 지속적으로 문제가 되어서 전 세계적으로 CO2 배출규제가 진행되고 있다[1,2]. 많은 분야의 산업 중 자동차 산업에서는 CO2 배출량을 감소시키고자 친환경 자동차인 전기차의 개발 및 상용화가 진행되고 있으며 지속적으로 전기차 배터리의 효율과 안정성에 대해 연구하고 있다[3].
일반적으로 전기차는 에너지 밀도가 높은 리튬이온 배터리를 이용을 하며 각형, 파우치형, 원통형 배터리를 주로 사용을 한다[4-6]. 배터리 소재로는 서로 다른 구성의 알루미늄과 구리를 사용하며 접합 공정은 높은 전기 전도성, 가벼운 무게, 우수한 내식성과 같은 재료의 고유한 특성으로 인해 최근 몇 년 동안 많은 주목을 받아왔다[7].
전기차 배터리 내부의 내구성을 위해서는 견고한 용접 접합 공정을 달성하는 것이 매우 중요하다.
초음파, 저항, Tungsten Inert Gas(TIG), 레이저 용접 등 다양한 용접으로 접합을 한다[8-12]. 이 중 레이저 용접은 비접촉식, 높은 정밀도, 빠른 용접속도, 좁은 열영향부(HAZ), 낮은 입열량, 자동화 용이성, 고효율의 장점을 가진 용접 공정이다[13,14]. 레이저 용접 공정은 주로 InfraRed(IR)영역의 파장을 가진 레이저를 사용하여 많은 연구가 진행되어 왔다[15,16].
하지만 이러한 IR 파장 (~1.064 nm)의 레이저는 구리(Cu) 같은 재료에서 약 97%의 높은 반사율을 가지고 있기 때문에 안정한 용접품질 확보하기 어렵다[17]. 이로 인해 스패터(Spatter), 내부 기공 등 다양한 결함이 발생할 수 있고 구리, 알루미늄 용접시 가장 큰 문제점인 취성을 갖은 금속간 화합물을 만들기 쉬워진다[10]. 이러한 금속 간 화합물과 불안정한 용접 품질은 기계적, 전기적 특성을 저하시키기에 배터리 용접에서 치명적이다[14]. 또한 불안정한 용접은 배터리 내부의 화재가 발생할 수 있어 금속 사이의 혼합을 줄여 금속간 화합물을 최소화하는 것이 중요하다.
Schmalenet et. al [18]은 변조된 레이저 펄스를 활용하여 0.2 mm 두께의 알루미늄을 0.5 mm 두께의 구리 시트에 접합을 연구하였다. 그들은 용접 접합부의 기계적 특성을 향상시키기 위해 재료 혼합을 최소화해야 한다는 사실을 강조하였다.
M.F.R. Zwicker et. al [8]은 배터리 제조에 있어 레이저 용접을 이용할 시 구리의 높은 반사율로 인해 문제가 발생할 수 있다고 보고하였다. 또한 이러한 반사율을 감소시키기 위해 구리를 산화시키고 용접하는 방법을 제시하였다. 하지만 구리를 산화시켜 반사율은 높일 수 있지만 재료의 수명이 감소될 수 있으며 전기적 특성이 감소될 수 있으므로 불충분한 방법이다.
Bo Ma et. al [7]은 Nd:YAG 펄스 레이저를 이용하여 펄스 형태를 다르게 하여 Al 버스바와 Cu 탭 배터리 소재 용접공정 연구를 진행하였다. 하지만 레이저 예열단계와 레이저 용접 단계를 진행하였기에 제조 효율성이 저하된다는 점을 보고하였다.
Jarwitzet et.al [19]은 레이저 빔의 공간적 진동을 통해 두께 1mm의 구리와 알루미늄의 레이저 용접을 조사한 결과 용접 접합부의 폭/깊이 비율이 크게 되면 연결부의 전기적 특성을 향상시킬 수 있음을 발견했다.
위에서 언급한 연구들과 같이 구리, 알루미늄 용접 주제에 대한 관심이 높아지고 있다. 그러나 구리를 상부재료로 사용하는 레이저 용접 접합부는 구리 소재의 높은 반사율과 많은 금속간 화합물 생성물로 인하여 거의 주목을 받지 못하였다. 또한 기계적 및 전기적 특성에 대한 최적화된 레이저 용접 공정 연구가 되지 않았다.
따라서 본 연구에서는 구리재료에 높은 흡수가 가능한 그린 레이저를 이용하여 전기차 배터리 소재의 안정적인 용접 품질과 효율적인 용접 공정에 대한 연구를 하였다. 용접 소재는 니켈 코팅된 구리와 알루미늄을 사용하였다. 레이저 용접 공정 변수 중 레이저 출력과 레이저 빔(Beam) 주사(Scan) 속도를 가변하여 용접 실험을 진행하였으며 광학현미경과 주사전자 현미경을 사용하여 표면 및 단면분석을 분석하였다. 에너지 분산 분광법(Energy Dispersive Spectrometer, EDS)을 통해 금속간 화합물 분석을 진행하였으며 전단인장시험을 측정하여 기계적 특성을 분석하였다.
2. 실험 방법
2.1 사용 재료 및 레이저 용접 실험 조건
사용된 재료는 100×30×0.5 mm 크기의 부식 방지 및 IMC층을 최소화하기 위해 상부소재로는 니켈 코팅된 구리와 하부소재는 알루미늄을 사용하였다. 재료의 화학적 조성은 아래 Table 1와 같다.
레이저 용접용 발진기는 파장이 532 nm이고 최대 출력인 2 kW TRUMF사의 Trudisk 2021 연속파 그린 레이저를 사용하였고 스캐너(Scanner)를 이용하였으며 빔 사이즈가 182 μm인 빔을 이동시키며 실험을 진행하였다.
그림 1의 (a)는 실험에 사용된 레이저 발진기와 레이저 빔을 이동하여 가공하는 스캐너를 보여주며 시편 사이의 틈을 최소화시키고자 (b)의 지그(jig)를 제작하여 용접실험을 하였다. 지그는 공압으로 시편의 틈을 최소화 하였다.
2.2 재료분석
용접실험 후 용접 비드의 결함, 용입 깊이 측정 및 내부 결함을 확인하기 위해서 용접부의 중앙부분을 컷팅하여 측정하였으며 비드부분은 HIROX사의 KH-8700 광학현미경(optical microscope)과 단면 용입 깊이 및 결함은 SEC사의 SNE-4500 Plus 전자주사현미경(Scanning Electron Microscope, SEM)을 사용하여 확인하였다. 시편은 저속 절삭기를 이용하여 절단하였으며 입도크기가 200-4000 μm SiC 연마지를 이용하여 연마하였으며 다이아몬드 용액을 이용하여 미세연마를 진행하였다.
2.3 기계적 성질 분석
용접 전후의 기계적 성질을 분석하기 위해 INSTRON사의 5982 series 인장시험기를 사용하였으며 1 mm/min 헤드 속도로 5회 측정한 평균값으로 전단응력 값을 얻었다. 전단인장시험편을 그림 3과 같이 제작하였다.
3. 결과 및 고찰
3.1 레이저 용접 실험
P60_175이 68.6 J/cm로 가장 큰 값이며 P60_225, P60_250, P80_275, P80_300, P80_325, P100_375, P100_425, P_450은 각각 53.3, 48.0, 58.2, 53.3, 49.2, 57.1, 53.3, 50.0 J/cm의 입열량을 가진다. 레이저 주사 속도가 감소함에 따라 입열량이 증가하는 경향을 보였고 비드 폭도 증가하였다.
그림 6은 전면 비드 광학현미경 사진이며 P60_175, P80_275 조건들은 높은 입열량으로 인해 비드 주변부에 스패터가 관찰되었으며 일정하지 않은 비드폭을 보였으며 P100_375 조건은 스패터가 관찰 되지 않았지만 높은 입열량으로 인해 표면이 언더컷(Undercut)을 관찰하였다.
용입 깊이 내부의 결함을 확인하고자 그림 7와 같이 단면 광학현미경 사진을 관찰하였으며 P60_175, P80_275, P100_250 조건들은 Al 영역 50% 이상 용입 깊이가 형성되었으며 높은 입열량으로 인하여 많은 기공과 균열, 언더컷이 발생되었고 Al이 Cu 영역에까지 용융되었음을 관찰하였다. P60_225, P80_325, P100_375는 보다 낮은 입열량을 가지며 단면 사진 결과 용입이 Al 영역의 20%에서 50% 미만으로 형성되었으며 기공이 관찰되었으며 Al이 Cu 영역의 중간부분까지 용융되었음을 관찰하였다. P60_250, P80_375, P100_450조건들은 가장 낮은 입열량을 가지며 단면 사진 결과 Al 영역의 20% 미만으로 용입 깊이가 형성되었으며 소량의 기공만 관찰되었으며 균열과 같은 결함이 관찰되지 않았다. 또한 Al이 Cu 영역에서 많이 용융되지 않았다. 높은 입열량으로 인해 용융 풀 내부에서 빠르게 냉각 진행되어 열이 발산되지 않고 수축력이 발생되어 내부의 가스가 빠져나가지 못해 기공과 균열이 발생될 수 있다. 표면 비드와 용접부 단면 내부의 관찰 결과 P60_175, P80_275, P100_375 조건들은 표면 비드와 내부의 결함이 발생되어 용접 품질이 저하되었고 배터리 소재이기 때문에 과용입은 배터리 내부의 화재 및 폭발 위험을 발생할 수 있기 때문에 적합하지 않은 조건이다.
3.2 재료 성분 분석
Cu와 Al은 녹는점 차이로 인해 Cu가 녹는점에 도달하기 전에 Al이 먼저 녹는다. 또한 열전도율과 열팽창의 차이로 인해 응력이 집중되어 구멍과 균열이 발생할 수 있다. 금속간 화합물은 취성이 발생할 수 있으며 전기적 특성이 감소할 수 있어 배터리 소재에서는 치명적인 위협될 수 있다. 금속간 화합물을 관찰하기 위해 그림 7과 같이 SEM-EDS 분석을 진행하였으며 분석된 IMC(Intermetallic Compound)는 Table 3과 4와 같이 정리하였고 IMC의 종류는 그림 8의 상태도를 참고하여 분석하였다.
그림 9 (g)는 P60_250조건의 SEM-EDS 분석결과를 보여주며 금속간 화합물을 관찰하고자 확대하여 관찰하였으며 Al과 금속간 화합물층과 Cu를 확인하였다. EDS 분석 결과 P1는 Al이고, P2는 CuAl2의 금속간 화합물임을 확인하였다. 하지만 P3, P4는 소량의 Cu-Al 공융상임을 확인할 수 있었다. 용입 부분 주변부에서만 금속간 화합물이 관찰되었으며 용융된 내부에는 금속간 화합물이 관찰되지 않았다. 그림 9 (h)는 P60_225 조건을 보여주며 확대한 SEM 사진을 보면 P60_250과 같은 금속간 화합물 층이 관찰되었고 용융 풀 부까지 금속간 화합물 층이 관찰되었다. 이는 EDS 분석을 통해서 알 수 있었다. P1는 Al, P2는 CuAl2 금속간 화합물, P3는 Cu-Al 공융상, P4는 CuAl2 금속간 화합물로 용융된 내부는 P60_250 조건과 달리 Cu-Al 공융상과 금속간 화합물이 혼합된 것으로 관찰되었다. 그림 9 (i)는 P60_175 조건으로 Cu 영역과 접합부 용융된 부분까지 모두 CuAl2 금속간 화합물 층으로 관찰되었으며 P1~P4에서 P1는 알루미늄 영역을 제외한 모든 부분에서 CuAl2 금속간 화합물이 관찰되었으며 용융 경계에서는 P2에서와 같이 Cu9Al4의 금속간 화합물도 발생되었다.
그림 9 (a)~ (f)는 P80과 P100 조건의 SEM-EDS 분석 결과를 보여주며 이는 그림 9 (i) P60 조건과 유사하게 P80_375, P100_450 조건에서는 P60_250 조건과 같이 용입 부분 주변부에서만 금속간 화합물이 관찰되었고 P80_325, P100_375 조건에서는 용융된 내부까지 금속간 화합물층이 관찰되었다. P80_275, P100_375 조건은 거의 모든 부분에서 CuAl2 및 Cu9Al4 금속간 화합물이 관찰되었다.
이와 같은 결과는 입열량이 증가함에 따라 더 많은 양의 Cu가 침전되어 Al과 반응하고 Cu와 Al이 격렬하게 혼합되어 금속간 화합물을 만들게 된다. 또한 많은 양의 Cu가 침전이 되면서 다양한 금속간 화합물이 발생된다. P60_175, P80_275, P100_375 조건들은 많은 큰 균열이 발생되었고 이는 Cu9Al4의 Cu 고용체와 물성 차이가 크고 용융 풀 경계를 따라 형성되기 쉽기 때문이다[7].
3.3 기계적 특성 분석
용접실험 후의 Cu, Al의 접합강도를 알아보기 위해 전단인장시험을 하였다. 측정결과는 그림 10와 같이 정리를 하였으며 Al 영역의 용입 깊이 기준으로 정리하였다. 검은색 선은 하중을 나타내며 빨간색 선은 응력값을 나타낸다. 입열량이 높은 P60_175, P80_275, P100_375 조건들은 용이 깊이가 Al영 역 50% 이상으로 전단응력 값은 각각 407.7, 432.7, 469.3 MPa 값으로 측정되었으며 P60_225, P80_325, P100_425 조건들은 용잎 깊이가 Al영역 20% 이상 50% 미만이며 전단응력 값은 642.7, 495.3, 564.3 MPa으로 측정되었다. P60_250, P80_375, P100_450조건들은 용입 깊이가 Al영역 20% 미만이며 994.0, 736.7, 703 MPa이다. 전단응력 측정 결과 입열량이 높아 용입 깊이가 깊게 형성이 되면 낮은 전단응력을 갖게 되며 이와는 반대로 용입 깊이가 낮게 형성이 된 경우 가장 높은 접합 강도를 보였다. 이는 SEM-EDS 분석결과와 같이 구리가 많이 용융되지 않아 금속간 화합물이 감소된 영향으로 볼 수 있다.
표 4 및 5와 같이 실제로 Cu, Al 용접에서 발생되는 금속간 화합물은 혼합정도에 따라 낮은 기계적 강도를 가져서 취성이 발생할 수 있다. 이로 인해 기계적 특성이 저하될 수 있을 뿐만 아니라 전기적 특성 저하도 초래할 수 있다[14].
용입 깊이가 가장 낮은 P60_250, P80_375, P100_450의 조건들은 유사한 전단응력값이 측정되었으며 용접 효율성 측면에서 용접속도가 가장 빠른 P100_450 조건이 적합한 조건이다.
4. 결 론
본 연구에서는 그린 레이저를 이용하여 Cu, Al 배터리 소재를 이용한 그린 레이저 용접 실험을 하였고 용접 실험 후의 비드 및 내부 결함, 화학적 성분, 기계적 성질을 측정하고 분석하였다. 결과는 다음과 같다.
레이저 용접 공정: 용접실험 후 P60(출력:1.2 kW)_175(주사속도:175 mm/s), P80(출력:1.6 kW)_275(주사속도:275 mm/s, P100(출력:2.0 kW)_375(주사속도:375 mm/s)의 조건들은 높은 입열량으로 인하여 비드 주변부에 스패터가 발생하였고 내부의 기공 및 균열과 같은 많은 결함이 관찰되었으며 깊은 용입 깊이로 인하여 화재위험을 초래할 수 있다. 이와는 반대로 낮은 입열량을 가진 P60_250, P80_375, P100_450 조건들은 내부 균열이 관찰되지 않았으며 소량의 기공만이 관찰되었고 낮은 용입 깊이를 형성하였다. 낮은 용입 깊이의 용접조건은 원통형 배터리의 캔과 탭 용접시 50% 이하의 용입 깊이를 유지해야 하는 필수조건을 만족하는 용접조건으로서 배터리 안정성을 확보할 수 있는 용접조건이다.
화학적 성분 분석: 화학적 성분 분석결과 높은 입열량으로 인한 깊은 용입 깊이를 가진 P60_175, P80_275, P100_250 조건들은 EDS 분석결과 전체적인 영역에서 기계적 성질을 감소시키는 CuAl2, Cu9Al4의 금속간 화합물이 형성되었다. 반대로 낮은 용입 깊이를 가진 P60_250, P80_375, P100_450 조건들은 국부적인 CuAl2 금속간 화합물이 형성되었다.
기계적 성질: 전단인장시험 측정결과 깊은 용입 깊이를 가진 P60_175, P80_275, P100_450 조건들은 금속간 화합물의 영향으로 낮은 전단응력 값을 보였으며 가장 낮은 용입 깊이를 가진 P60_250, P80_375, P100_450조건들이 가장 높은 전단인장강도 값이 측정되었으며 가장 높은 접합 강도를 확인하였다.
전기차 원통형 배터리 소재 용접은 배터리 내부의 셀(Cell) 손상과 화재의 위험을 초래할 수 있기 때문에 안정적인 용접 품질이 중요하다. 그리하여 본 연구에서는 상부 소재를 구리로 사용하고 흡수율이 높은 그린 레이저를 이용하여 용접실험을 하였다. 우수한 기계적 특성, 용접 공정 후 비드 및 내부 결함, 금속간 화합물을 최소화시킬 수 있는 용접 조건인 P60_250, P80_375, P100_450 중 용접속도가 빨라서 가장 효율적인 P100_450 (출력:2 kW, 주사속도: 450 mm/s) 조건을 최적조건으로 제시하였다. 또한 금속간 화합물을 최소화시키고 안정적인 용접품질을 확보할 수 있는 지속적인 연구가 필요하다.
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