1. 서 론
소재 개발 및 설계는 산업적인 혁신과 경제 성장을 촉진해 새로운 패러다임을 불러일으킨다. 많은 연구자는 새로운 소재 개발 및 설계를 위해서 전통적인 방법과 이론적인 방법으로 소재 개발 연구를 수행하고 있다. 전통적인 방법은 관심 있는 소재의 성분을 변화시켜 가며 기존 제품의 물성치를 달성할 때까지 지속적인 합성과 성능 시험을 반복적으로 시도를 하는 방법이다. 하지만, 고성능 소재의 발견을 위해 실험 설계부터 상용화까지 긴 시간이 소요된다. 이론적인 방법은 양자 역학을 기반으로 한 제일 원리 계산 (Density Functional Theory, DFT), 분자 동역학 (Molecular Dynamics, MD) 등 재료 분야의 이론적인 수식에 근거하여 소재 설계를 연구하는 방식이다[1-3]. 시뮬레이션을 활용한 이론적인 방법은 다양한 규모에서 구조와 조성 간의 물성 관계를 알아내어 복잡하게 얽힌 재료의 특성을 쉽게 알아낼 수 있다. 그리고, 실험 데이터로부터 상관관계를 판단하여 구축된 다양한 모델이 존재한다. 대표적으로 결정립 경계 효과 (Hall-Patch relation), 합금 강도를 위한 Fleischer 방정식, 탈구 강화 (Bailey-Hirsch)가 있다[4-6]. 하지만, 소재의 정량적 설명 요구 사항의 제한, 복잡한 구조일수록 발생하는 높은 계산 비용, 모델 해석에 필요한 전문적 지식과 기술이 필요하다.
효율적인 소재 개발을 위해서 데이터 기반 접근 방식을 통한 인공지능 도입이 요구되고 있다. 인공지능(Artificial Intelligence, AI)은 현재 과학, 공학, 인문 등 다양한 산업 분야에서 널리 활용되어지고 있다[7-14]. 인공지능의 하위 분야인 기계학습(machine learning, ML)은 데이터를 검사하여 소재의 물성과 조성 간의 패턴을 파악하여 상관관계를 분석해 예측 정확도를 높이는데 사용된다. 금속 재료 공학 분야에서 인공지능의 쓰임새는 합금 조성 및 열처리 공정 조건에 따른 기계적 물성 예측과 CNN 모델로 OM, SEM, EBSD 이미지를 학습시켜 예측하고자 하는 물성을 활용하는 등 금속 소재 개발을 위해 다양하게 활용되고 있다[13-15].
본 연구에서 사용된 Al-Si-Cu 합금은 항공 우주, 자동차 산업 등 첨단 소재가 필요한 산업에 적용되는 소재이다[16-27]. 희토류를 사용하여 Y, Ce, La을 첨가하여 결정립 성능을 향상시킨 연구가 다양하게 이루어지고 있다[26-31]. 그중, 매장량이 가장 많은 란타넘(La)은 알루미늄 합금의 전반적인 물성을 향상시켰다는 연구 결과들이 보고되고 있다[32-35]. 그리고 Al-Si-Cu 합금의 성능향상에 관한 연구는 꾸준히 보고되어지고 있지만, 인공지능을 활용한 경도 예측 모델에 대한 실험적 검증은 상당히 미흡한 실정이다.
초기 기계학습을 활용한 소재 설계는 기존 문헌에 정리된 표와 그림 데이터를 활용하거나, 웹 기반 오픈 데이터 베이스(e.g., Materials Project, OQMD)를 기반으로 기계 학습 모델을 활용한 소재 설계 연구가 진행되었다. 이후, 기계학습의 모델이 보급화 되며 실험 또는 계산한 데이터를 기반으로 기계학습의 연구활용도가 높아지고 있다. 현재까지 보고된 문헌을 바탕으로 조사한 결과, 실험 데이터와 기존 문헌 데이터를 동시에 활용하여 기계학습 모델을 평가하지만 실험 물성 데이터와 예측 물성 데이터 간 비교 검증을 하는 실험적 검증은 “대한금속 재료학회지”와 “Metals and Materials International”에서 금속 재료 연구와 접목한 딥러닝 및 기계학습과 관련된 논문으로 분류하였을 때, 2018년부터 2024년까지 총 46편이 검색되었으며, 기계적 물성에 대한 예측을 진행한 논문은 5편이다[13,36-39]. 그중, 2편이 DFT 계산과 시뮬레이션을 통해 도출된 경도를 활용하였다[38,39]. 그리고 다양한 금속소재로 범위를 확장하여 확인한 결과 해외 학술논문지에 실험적 검증을 통한 예측 연구가 꾸준히 보고되고 있다[40-42].
본 연구에서는 희토류 원소 중 La이 첨가된 알루미늄 합금 조성 비율에 따라 경도 예측이 가능한 인공지능 알고리즘을 개발하였다. 1,100개의 실험 데이터와 총 6개의 문헌을 통해 추출한 데이터 110개를 활용하여 모델을 생성하였다[33,43-47]. 이후, 모델을 통하여 예측된 경도를 활용하여 실험적 검증을 진행하였다. 그림 1은 실험 재료 제작, 데이터 준비, 인공지능 훈련 및 검증까지 전반적인 프로세스를 정리한 그림을 보여준다. Al-Si-Cu 합금에 La을 섞어 합금을 제작한 이후, 합금을 구성하는 조성과 경도를 정리한 이후 데이터 전처리, 모델 학습 및 평가, 실험적 검증 단계로 구성하였다. 단계별 자세한 설명은 ‘실험방법’에서 설명하고자 한다.
2. 머신 러닝
기계학습을 활용하기 위해서는 데이터와 알고리즘 선정이 중요한 역할을 한다. 알고리즘 선정을 위해 Pycaret을 활용하여 가장 성능이 좋은 4개의 알고리즘을 선별하였다[48]. 그리고, 데이터 선정은 학습 및 검증 데이터 세트로 구분해 얼마나 잘 예측되는지 확인하기 위해 실제 데이터에서 모델을 검증하게 되는 단계로 구분하였다. 본 연구에서 최적화된 4가지 모델은 결정 트리 학습법 알고리즘은 랜덤 포레스트(Random Forest, RF) [49], 그라디언트 부스팅 회귀법(Gradient Boosting Regressor, GBR) [50], 엑스트라 트리 회귀법(Extra Tree Regressor, ET) [51], 어뎁티브 부스트 (Adaptive Boost Regressor, ADA) [52] 총 4가지를 활용하였으며, 9개의 화학 조성으로 구성된 데이터 인자와 경도를 반응 변수(Target)로 지정해 기계 학습 알고리즘을 활용하였다.
랜덤 포레스트는 여러 개의 결정 트리를 무작위로 구성하여 모델을 형성하는 알고리즘이다. 일반적인 결정 트리를 사용하면 특정 예측 변수가 반응 변수에 영향을 미치므로 오류가 발생하고 일반화하기 어렵다. 이러한 문제를 해결하기 랜덤 노드 최적화인 CART(classification and regression tree) 방법을 활용하여 결정 트리의 단점을 보완하였다.
그라디언트 부스팅 회귀법은 잔차를 이용하여 이전 모형의 약점을 보완해 새로운 모형을 순차적으로 적합화하게 바꾸는 알고리즘이다. 본 회귀법의 특징은 경사 하강법을 사용해 손실 함수를 최소화하여 이전 모델의 예측 오차가 큰 데이터에 초점을 맞춰 학습하여 예측 값을 도출한다.
엑스트라 트리 회귀법은 랜덤 포레스트와 동일한 원리를 이용하기 때문에 많은 특성을 공유하지만, 두 가지 차이점이 있다. 첫 번째는 결정 트리 모델을 조합할 때 더욱더 무작위로 트리를 형성하고, 두 번째는 리프 노드로 분할할 때, 조건에서 속성과 노드를 분할하여 데이터를 처리하는 특징이 있다.
어뎁티브 부스트 회귀법은 초기 모형을 1~2개의 데이터 패턴만을 인식할 수 있는 약한 모형으로 설정하며 매 단계마다 가중치를 이용해 이전 모형의 약점을 보완하는 새로운 모형을 순차적으로 적합하게 바꿔 최종적으로 선형 결합하여 얻어진 모형을 생성시키는 알고리즘이다.
모델 검증을 위해 피어슨 상관계수(Pearson’s correlation coefficient, PCC) 방법을 활용하였다. 피어슨 상관계수는 기계학습에서 예측된 값과 실제 값을 y=x 라는 1차 함수 내에 데이터 분포를 통해 가시적으로 모델의 성능을 판단하기 우수하기 때문에 본 방법을 채택하였다.
3. 실험 방법
3.1 데이터 준비 및 전처리
데이터 전처리는 훈련 및 테스트 세트 데이터와 검증 데이터 세트를 구분하여 1,210개 데이터 중 무작위로 1,110개의 훈련 데이터 세트와 100개의 검증 데이터 세트를 분리하였다. 본 연구팀에서 중력 주조 방식으로 Al-Si-Cu-La 합금을 제작하였으며, Table 1은 실험을 통해 만들어진 합금을 유도 결합 플라즈마(ICP) 질량 분석법으로 측정하여 Al-Si-Cu-La 합금의 조성량을 정리하였다. La 함량은 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0 wt.%이다. 데이터 인자(feature)는 La 조성 변화에 따른 경도 예측 및 검증을 진행하기 위해 Table 1에 정리된 조성을 기반으로 데이터 인자를 구분하였다. 그리고, 1,100개의 실험 데이터의 조성 분포는 Table 1의 조성들과 경도로 정리하였다. 논문에서 정리된 조성 외로 언급되지 않은 조성에 대해서는 0으로 전처리를 진행하여 기계 학습에서 무한대 값(inf) 오류를 방지하였다.
3.2 모델 학습 및 검증
인공지능 학습 및 평가는 데이터를 무작위로 섞어 70%를 훈련데이터, 30%를 테스트 데이터로 구분하여 총 4개의 인공지능 알고리즘에 대해 학습시켰다. 그리고, 학습에 사용된 데이터의 input과 output은 각각 Table 1의 원소 첨가량과 경도이다. 모델 평가는 평균 절대 오차(MAE), 평균 제곱근 오차(RMSE), 결정 계수(R-score, R2)를 활용하여 모델 평가를 진행하였다. 또한, 회귀 분석법을 통해 데이터 인자와 target 간의 상관 계수를 보여줄 수 있는 Feature importance를 통해 최적의 모델을 선별하였다. 마지막으로 실험적 검증 단계에서는 최적의 인공지능을 활용하여 총 1,100개의 경도 실험 값과 예측 값을 비교 분석하였다. 식 1, 2, 3은 각각 평균 절대 오차, 평균 제곱근 오차, 결정 계수의 식을 정리하였다. yi, y ¯ l
3.3 시편 제작 및 실험 조건
실험에 사용된 모든 Al-10%Si-2%Cu-xLa 조성을 갖는 잉곳은 Al-20%La, Al-10%Sr 마스터 합금으로 제작하였으며, 직사각형(1200 mm × 600 mm × 300 mm)형태로 제작하였다. 이때 용탕 및 금형 온도는 각각 780 °C와 200 °C이며 공랭을 수행하였다. 불순물 영향을 없애기 위해 제작 합금의 중심부 시편을 1 cm × 1 cm로 기계가공 후 특성 평가 시료를 사용하였다. 시편의 가공은 300-4000 Grit SiC 연마지를 사용하여 기계연마 수행 후 1 μm Diamond suspension과 oXide polishing suspension (OP-S) 연마를 수행하였다. 미세조직 내 조직 크기의 정량적인 분석을 위해 각 시편 당 10개의 OM 조직 사진을 200배에서 촬영한 후 Image J를 통해 α-Al 조직 크기의 면적 분율을 도출하였다. 미세조직 분석은 광학현미경(OM)을 사용하여 분석하였다. 기계적 특성 분석으로 Micro Vickers (HM220D, Mitutoyo)를 사용하여 각 마운팅 시편당 기준 면적(1 cm × 1 cm)에 대하여 220 point의 경도시험을 수행하였다.
4. 결과 및 고찰
4.1 기계 학습 모델 평가 결과
그림 3는 피어슨 상관 계수 기법으로 모델들의 경도 예측 결과와 학습 및 테스트 데이터 세트에서 활용된 경도 데이터 분포도를 보여준다. ADA, GBR, RF, ET의 MAE는 각각 9.27, 6.99, 3.41, 0.08이며, RMSE는 각각 11.52, 9.16, 4.57, 0.45이고, R2 값은 0.33, 0.58, 0.89, 0.99이다. 각 모델의 결정 계수를 비교해 보면, 랜덤 포레스트 (RF) 와 엑스트라 트리(ET) 모델은 약 90% 이상 높은 결정 계수를 보여주고, 어뎁티브 부스트(ADA), 그라디언트 부스팅(GBR) 모델의 결정 계수는 RF, ET 모델의 결정 계수에 비해 약 30~60%로 낮은 결정 계수를 보여준다. 4가지 모델 중 ET 모델이 가장 우수한 성능을 가지지만, 과적합 (Overfitting)이 발생할 가능성이 보인다. 그림 3(a)는 ADA, GBR, RF, ET 경도 예측 모델에 대한 피어슨 상관법을 보여주고 있으며, 그림 3(b)는 전체 데이터의 경도 분포를 보여주고 있다. 그림 3(a)에서 ADA, GBR, RF 모델은 80~120 HV 실제 경도 데이터에서 예측력이 떨어지는 것을 확인할 수 있다. 특히, ADA, GBR 모델은 80~100 HV로 예측되어지는데, 이러한 이유는 그림 3(b)에 경도 데이터가 80 ~ 100 HV가 상당수 많기 때문에 집중적으로 예측되어지는 것으로 판단되어진다. 반면, ET 모델은 높은 결정 계수, 현저히 낮은 MAE와 RMSE는 각각 0.08, 0.45로 현저히 낮은 값을 보여주며 가장 좋은 모델 성능을 보여주었다. 하지만, ET 모델은 과적합이 발생할 가능성이 있기에 과적합 방지를 위해 feature importance 및 실험적 검증을 통해 모델 평가를 진행하였다.
그림 4(a)은 각 모델에 대한 경도 예측의 중요 인자를 정리한 feature importance를 보여주며, 각 feature 들의 데이터 값을 Table 2를 통해 정리하였다. 모델 별 가장 높은 중요 인자 값은 ADA, GBR, RF 모델에서 Mg로 각각 21.8%, 42.4%, 28.1%로 가장 중요한 인자로 인식하였으며, ET 모델에서 Sr이 16.74%로 가장 높은 값을 보여준다. 그림 4(b)와 그림 4(c)는 학습 및 테스트 데이터의 Mg과 Sr 함량별 데이터 분포를 보여주는 히스토그램이다.
데이터 분포가 적은 인자에 영향이 클수록 모델 성능이 떨어지는 경향을 보여준다. 결정 계수가 떨어진 원인 분석과 ET 모델의 과적합 발생 가능성을 파악하고자 데이터 인자의 분포도와 결정 계수 간 관계를 살펴보았다. 피어슨 상관계수 결과를 토대로 ET를 제외한 3개 모델의 결정 계수가 90% 미만의 값을 가진다. 그림 4(a)에서 ET 모델을 제외한 ADA, GBR, RF 모델의 Mg 함량 인자 중요도가 21 ~ 42%로 9개의 데이터 인자 중 가장 큰 영향을 끼치는 것으로 결과가 나왔다. 반면, ET 모델은 Sr 함량 인자의 중요도가 16.7%로 가장 큰 영향을 끼치는 인자임을 확인하였다. 그림 4(b)에서 Mg 함량은 0 ~ 0.1 wt.% 사이에 약 1,000개의 데이터가 분포되어 있다. Mg 함량은 전체 데이터의 90% 이상을 차지하게 되지만, 그림 4(c)에서 Sr 데이터는 0.05 wt.% 간격별로 300개 미만 데이터가 다양하게 분포되어있다. 본 결과를 바탕으로 데이터 인자 값이 골고루 분포가 되어있지 않은 Mg 함량 데이터 인자는 결정 계수가 낮은 ADA, GBR, RF가 한정된 데이터 범위에서 경도를 예측하기에 결정 계수를 떨어트리지만, Sr 함량 데이터 인자는 결정 계수가 높은 ET 모델이 넓게 분포된 데이터 인자에서 경도를 예측하는 것으로 확인하였다. 또한, 그림 3(a)에서 ET 모델의 PCC를 보았을 때 과적합 발생이 있어 보이지만, feature importance를 통해 각 데이터 인자가 경도 예측을 하는 데 있어 서로 영향을 끼치고, 그중 가장 높은 데이터 인자인 Sr 함량은 넓게 분포된 데이터에서 예측력을 올려주기 적합하다 판단된다.
데이터에 가중치를 부여해 주는 Boosting 모델은 조성 데이터 인자로만 구성된 데이터 세트의 경도 예측은 상당히 떨어지는 것으로 판단된다. Boosting 모델은 데이터에 가중치를 부여하여 이전 모형의 약점 및 데이터 잔차를 줄여 나가며 모델 강화를 시키는 개념이다[53]. 데이터에 가중치를 준다는 것은 경도를 예측하는데 어떤 데이터에 좀 더 가치를 주는지에 대한 의미이다. ADA, GBR 모델에서는 데이터가 80 ~ 100 HV에 집중적으로 예측되는 경향을 보인다. 데이터 분포가 적은 인자에 가중치가 부여되면 좁은 데이터 인자를 통해서만 경도를 예측하게 된다. ADA, GBR의 경우에는 이전 모델을 강화하기 위해서 데이터 분포가 적은 인자에 영향을 끼치기 때문에 모델의 성능이 저하되는 것으로 판단되었다. 따라서, ET 모델이 다른 모델보다 학습에 필요한 데이터가 골고루 분포된 인자에 영향력이 크기 때문에 좋은 성능을 보여주면서 과적합이 발생할 가능성이 적으며 성능이 우수하다는 것을 보여준다.
4.2 실험적 검증 결과
그림 5(a)~(e)는 La 함량 별에 따른 알루미늄 합금에 대한 경도 Mapping 분석 결과를 보여준다. 각 경도를 측정한 스케일은 1 cm × 1 cm 크기의 샘플에서 진행하였으며, 각 샘플에서 20 point는 220 point 중 무작위로 선별하여 실험적 검증 데이터로 활용하였다. 그림 5(a), (b)에서 0 wt.%와 0.25 wt.% La이 첨가된 경우에는 60~100 HV이 주로 분포되어 있다. 0.5 wt.% La이 첨가된 경우에는 90~110 HV가 넓게 분포되어 있다 (그림 5(c)). La 함량이 많아질수록 일부 영역(Figs 5(d), 5(e))에는 120 HV가 넘는 영역이 관찰되었으나, 전반적으로 60~90 HV가 분포되어진 곳이 많은 것을 확인할 수 있었다. 그림 5(d)와 그림 5(e)에서 국부적으로 높은 경도를 보여주는 이유는 야금학적 관점에서 Sr과 La의 첨가로 기존 Al 합금의 상이 미세화 되어지고, La의 함량이 높아지면서 La-rich 상이 생성되어 일부 영역에서 높은 경도를 보여주기 때문이다[54]. La 함량이 0.5 wt.% La까지 상이 미세해졌다가 다시 조대해지는 현상을 파악하기 위해 광학 현미경(optical microscopy, OM) 조직 사진을 분석하였다.
그림 6(a)~(e)는 La 함량 별 Al 합금의 OM으로 촬영한 조직 사진을 보여준다. 모든 샘플에서 공통적으로 α-Al과 Eutectic Si 상이 분배되어 있다. 0 wt.% La (그림 6(a)) 와 0.25 wt.% La (그림 6(b))이 첨가된 조직을 보았을 때, Eutectic Si 상은 Al-Si 계의 합금 주조 조직인 needle-like 형태의 조직이 관찰되지만, 0.5 wt.% La (그림 6(c))에서는 coral-like 형태의 조직이 관찰되었다. 그리고, La 함량이 많아질수록(Figs 6(d), 6(e)) needle-like 조직이 다시 관찰되었다. 이러한 현상은 기존 미세화 효과 원소로 알려진 Sr의 첨가로 결정립 미세화가 발생되는 것으로 확인할 수 있다[55].
La의 조직 크기가 미세해짐에 따라 경도 값에 영향을 미치는 것을 정량적으로 판단하기 위해 그림 6(f)는 Image J를 통해 α-Al 조직 크기를 면적 분율을 통해 도출하였다. 그 결과, 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0 wt.% La의 α-Al 조직의 평균 면적 분율은 각각 76.53%, 75.17%, 65.84%, 75.57%, 74.94%로 0.5 wt.% La이 첨가된 α-Al 조직의 면적 분율이 가장 낮아 미세 조직이 형성되었음을 알 수 있다. La의 첨가로 조직이 미세해지는 이유는 Al이 응고되면서 La 원자들이 계면에 쉽게 응집이 되면서 La-rich 상이 생성되어지는데, La-rich 상은 조성적 과냉 효과가 발생하여 α-Al의 생성을 억제시켜 결정립 미세화 및 조대화 현상이 나타난다[6]. La 함량 변화에 따른 α-Al 구조 변화가 0.5wt.% La 첨가 시 과냉각 효과로 인한 α-Al 성장을 억제하여 La 함량이 증가되고, 과냉각 효과가 감소하여 조대화가 가장 크게 발생되는 것을 관찰하였다. 따라서, 0.5 wt.% La이 첨가된 경우 가장 미세한 조직이 관찰됨으로 높은 경도를 보여주는 것으로 판단하였다.
La 함량 별 경도 경향성을 판단하기 위해 실험 경도와 ADA와 ET 모델을 통해 도출된 경도 예측 값과 비교 분석하였다. 그림 7은 실험 데이터를 활용해 실험 값과 ADA, ET 모델의 경도 예측 값과 비교 분석한 La 함량 별 100개 실험 데이터에 대한 평균 값과 모델 별 예측 경도의 최대, 최소, 평균 값을 보여준다. 그림 7에서 실험 값의 경향성(회색)에서 0~0.5 wt.% 영역에서 경도 데이터가 증가하다, La 함량이 증가할수록 경도가 떨어지는 경향성을 가진다. 그림 7(a)에서 ADA 모델의 경우, 0.25 wt.% La에서 가장 높은 경도를 보여주고 떨어지는 경향성을 가지는 반면, 그림 7(b)에서 ET 모델의 경우, 실험 값의 경향성과 일치하였다. 이러한 결과는 경도 예측을 위한 기계 학습 모델에서 예측력이 좋은 모델은 Al-Si-Cu 합금 내 주요한 조성 원소가 경도를 예측하는 데 있어 중요한 역할을 한다는 것을 확인하였다. 따라서, 기계 학습과 실험 검증 결과로는 실험 경도의 경향성과 예측 값의 경향성이 일치된 모델은 ET 모델임을 확인하였다.
5. 결 론
데이터 기반 인공지능 활용한 소재 개발 연구가 활발히 진행되고 있다. 하지만, 기계학습을 활용한 실험적 검증 결과가 부족한 실정이다. 본 연구에서는 알루미늄 합금에 La을 첨가하여 도출된 경도 데이터와 기존 문헌에 있던 데이터를 활용하여 기계학습을 통해 모델 적합성 및 실험적 검증 연구를 진행하였다. 사용된 기계학습은 총 4가지 모델로 ADA, GBR, RF, ET 모델이며 feature importance 분석을 통해 중요 인자 비율과 데이터 인자 내 데이터 분포가 편향되면 모델 성능을 저하시키는 사실을 도출하며 ET 모델이 La 함량에 따른 경도 예측이 우수하다는 것을 알아내었다. 0.5 wt.% La이 첨가되었을 경우 조성적 과냉 효과가 발생되며 α-Al 성장을 억제하여 La 함량이 증가되고, 과냉각 효과가 감소하여 조대화가 가장 크게 발생되는 것을 관찰하였으며 그 이상 La을 첨가하게 되면 조직의 크기가 다시 커지는 것을 관찰하였다. 즉, 0~0.5 wt.%까지 조직의 크기가 미세화 되며 경도가 올라가고, 0.5~1.0 wt.%에서 조직이 조대해지며 경도가 감소하는 경향성을 파악하였다. 그리고, ET 모델과 ADA 모델을 활용하여 실험 값과 예측 값을 비교하였다. 그 결과, ET 모델에서만 0.5 wt.%에서 경도가 가장 높은 경향성을 보여주었고, feature importance에서 경도 예측에서 주요한 인자가 Sr이라는 사실이 실험 결과와 일치하여 Al-Si-Cu 합금에 La이 첨가된 합금에서는 ET 모델을 활용하는 것이 우수하다 판단하였다.
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